Am 1. November 1351 wurde Leopold als Sohn von Albrecht II. und Johanna von Pfirt in Wien geboren. Zuerst war er mit der Herrschaft über Tirol bedacht, bis er nach dem Tod seines Vaters im Jahre 1358 mit seinen Brüdern Rudolf IV. dem Stifter und Albrecht III. Österreich regierte. Am 25. September 1379 erhielt Leopold III. durch den Neuberger Teilungsvertrag die Herzogtümer Krain, Görz, Steiermark, die Windische Mark, Kärnten und Ländereien in Tirol, Friaul und Vorderösterreich zugesprochen. Später gelangten Freiburg im Breisgau, Feldkirch und Triest an ihn. Indem er den Städten Privilegien bezüglich der Handelsgeschäfte erteilte, führte dies zu einem Aufstieg des Bürgertums.
Als Leopold III. versuchte, sein Reich gegen den Westen auszuweiten, stiess er auf grossen Widerstand in der Schweiz. Bei der legendären Schlacht bei Sempach im Kanton Luzern im Jahre 1386 erlitt er eine Niederlage und starb selber bei den blutigen Kämpfen. Er wurde vorerst in der Klosterkirche Königsfelden bei Brugg im Kanton Aargau beigesetzt, später aber mehrmals umgebettet und schliesslich in der Gruft der Stiftskirche St. Paul im Lavanttal in Kärnten beigesetzt.